高压下的硫化氢：一种强非谐声子介导超导体

我们利用第一性原理计算研究了压力 $P\ge 200$ GPa 下 H$_2$S 的结构、振动和超导性质。包含零点能会导致 H$_2$S 发生两种不同的可能解离，即 3H$_2$S $\to$ 2H$_3$S + S 和 5H$_2$S $\to$ 3H$_3$S + HS$_2$，其中 H$_3$S 和 HS$_2$ 均为金属态。对于 H$_3$S，我们在自洽谐近似框架内进行了非微扰的非谐效应计算，结果表明谐近似严重高估了电子 - 声子相互作用（200 GPa 下 $\lambda\approx 2.64$）和 $T_c$。非谐性使 HS 键伸缩模式硬化，并使 H--S 键弯曲模式软化。结果，电子 - 声子耦合被抑制了 $30\%$（200 GPa 下 $\lambda\approx 1.84$）。此外，虽然在谐近似水平下 $T_c$ 随压力增加而降低，但包含非谐性后，$T_c$ 几乎与压力无关。高压硫化氢是一种强非谐超导体。