喹吖啶酮的实验与理论电子结构
材料科学
2015-08-20 v1
摘要
有机电子材料中前沿轨道的能量位置通常通过（反）光电子能谱实验研究，并在密度泛函理论中进行理论计算。然而，标准交换关联泛函常导致基本带隙过小，可能引起错误的轨道能量顺序，且无法捕捉极化引起的带隙重整化。在此，我们通过研究有机分子喹吖啶酮（5Q）——一种具有许多有趣特性、适用于有机器件的有前景材料——的气相和块体电子结构，考察了这些问题及克服它们的策略。实验上，我们对5Q的结晶 相薄膜进行角分辨光电子能谱（ARUPS）。理论上，我们在密度泛函理论中采用最优调谐的范围分离杂化泛函（OT-RSH）。对于气相分子，我们的OT-RSH电离势（IP）结果相比半局域PBE和PBE0杂化泛函结果有实质性改进，产生的IP与实验定量一致。对于块体晶体，我们考虑块体中正确的屏蔽，使用最近发展的OT-SRSH方法，同时保留用于范围分离和短程Fock交换的最优调谐参数。这导致由于极化效应引起的带隙变窄，并产生与实验ARUPS数据在峰位置和高度上都高度吻合的价带谱。最后，基于杂化泛函出发点的全频率 结果被证明与OT-SRSH方法一致，相比PBE出发点有显著改进。
引用
@article{arxiv.1508.04545,
title = {Experimental and theoretical electronic structure of quinacridone},
author = {Daniel Lüftner and Sivan Refaely-Abramson and Michael Pachler and Roland Resel and Michael G. Ramsey and Leeor Kronik and Peter Puschnig},
journal= {arXiv preprint arXiv:1508.04545},
year = {2015}
}