CaCrO₃的电子结构与磁性性质：自旋序与轨道序之间的相互作用

CaCrO₃的电子结构与磁性性质已通过两种方法计算，包括杂化交换密度泛函理论和密度泛函理论+U。两种方法计算得到的态密度与之前的X射线谱学在定性上一致。另一方面，能隙的打开将它们区分开来。杂化交换密度泛函理论始终给出有限的能隙，从HSE06泛函的约1.2 eV起，而通过将Hubbard-U参数调低至0.5 eV，可以实现具有AFM-C（如文中定义）自旋构型的导电态。从杂化密度泛函理论出发，计算得到的沿c轴和ab面的最近邻交换相互作用分别约为4 meV和约6 meV（反铁磁），这与之前的磁性测量在定性上一致。这些反铁磁交换相互作用，连同面内反铁轨道序，将诱导自旋-轨道阻挫，这可能对CaCrO₃的异常电子性质起作用。在杂化交换密度泛函理论中，发现铁磁态的多数自旋能隙在60 K到100 K之间随温度降低而突然减小（约0.2 eV），这与[A. C. Komarek, et. al., Phys. Rev. B 84, 125114 (2011)]中的先前光学电导率测量结果有着紧密联系。与此形成鲜明对比的是，密度泛函理论+U方法预测AFM-C态为90 K以下测量的晶体结构的最低反铁磁态，而在此之上AFM-A为最低态。相关概念包括电子-空穴液体和表面等离子体介导的自旋-自旋相互作用也进行了讨论。