Ca$_3$CoRhO$_6$ 的绝缘态与自旋-轨道耦合的重要性

我们对新型一维 Ca$_3$CoRhO$_6$ 和 Ca$_3$FeRhO$_6$ 体系的电子结构进行了对比理论研究。Ca$_3$FeRhO$_6$ 的绝缘反铁磁态可以通过包含闭壳层高自旋 $d^5$ (Fe$^{3+}$) 和低自旋 $t_{2g}^{6}$ (Rh$^{3+}$) 组态的能带结构计算得到很好的解释。我们发现对于 Ca$_3$CoRhO$_6$，Co 具有成为 $d^7$ (Co$^{2+}$) 而非 $d^6$ (Co$^{3+}$) 的强烈倾向，且局域 Co 电子结构中存在轨道简并。我们论证了正是自旋-轨道耦合消除了该简并，从而使局域自旋密度近似+Hubbard U (LSDA+U) 能带结构计算能够产生带隙。我们预测 Ca$_3$CoRhO$_6$ 中对磁矩的轨道贡献是显著的，即每个公式单位显著大于 1 $\mu_B$。此外，我们提出了一个模型来解释这两种材料中截然不同的链内磁性。