耦合簇形式体系下的激发态响应理论

时间依赖响应理论是发展用于确定分子与周期系统电子激发态量子性质算法的基础。它们被用于波函数、密度泛函和半经验方法中，并按递增阶数应用：线性、二次、三次等。已知线性响应理论产生从基态到激发态及反之亦然的电子跃迁。在本工作中，在耦合簇形式体系背景下发展了一种线性响应方法，以提供不同激发态之间（包括永久元）的跃迁元及相关性质。我们的形式体系，即第二线性响应理论，与二次响应理论一致，并可作为发展和研究激发态理论方法（包括算法加速途径）的替代方案。本工作还构建了我们的理论在非线性外扰动下一般传播的推广，其中可观测量由连接表达式给出，可预测其在任意初态下的时间演化，并可作为构造一般态传播子的手段。我们还建立了与波函数理论物理的联系，其中动力学簇算符振幅与波函数线性叠加系数相关联。