基于精确因子分解的多态动力学面跳跃方法
化学物理
2022-02-08 v3 量子物理
摘要
最近从精确因子分解方法推导出的一种面跳跃算法 SHXF [Ha, Lee, Min, J. Phys. Chem. Lett. 9, 1097 (2018)] 在面跳跃的电子方程中引入了一项额外项，该项通过量子动量耦合电子态。这一项不仅提供了退相干的第一性原理描述，而且我们在此表明，当任意给定时刻占据多于两个态时，它对准确捕捉非绝热动力学至关重要。利用尿嘧啶阳离子的振动耦合模型，我们表明，包括带退相干修正的方法在内的传统面跳跃方法由于缺乏该项，导致无法预测通过三态交点的动力学，而 SHXF 的表现与多组态含时 Hartree 量子动力学基准相似。
引用
@article{arxiv.2112.02727,
title = {Exact-Factorization-Based Surface-Hopping for Multi-State Dynamics},
author = {Patricia Vindel-Zandbergen and Spiridoula Matsika and Neepa T. Maitra},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.02727},
year = {2022}
}