表面跳跃中退相干、受挫跃迁和内部一致性的耦合轨迹方法
化学物理
2025-09-01 v3
摘要
我们解决了表面跳跃中的退相干、受挫跃迁和内部一致性问题。我们证明，脱离独立轨迹图景是允许我们提出一种鲁棒的表面跳跃方案、同时克服所有这些问题的策略。基于精确分解和耦合轨迹的思想，我们将模拟非绝热过程中核动力学的轨迹群视为一个唯一实体。通过这种方式，施加轨迹群的能量守恒并允许轨迹在跃迁发生时共享能量，明确指出了通向一种新表面跳跃方案的路径。在电子和振动时间相关性质方面，我们报告了令人鼓舞的结果，这些结果基于使用全维度线性振动耦合哈密顿量对富烯和 4-(二甲氨基)苯腈的光动力学建模。
引用
@article{arxiv.2412.04958,
title = {A coupled-trajectory approach for decoherence, frustrated hops and internal consistency in surface hopping},
author = {Lea M. Ibele and Eduarda Sangiogo Gil and Peter Schürger and Rodrigue Noc and Federica Agostini},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.04958},
year = {2025}
}