描述轨迹面跳跃中系间窜越动力学的一般方法
化学物理
2017-03-29 v1
摘要
系间窜越是一种辐射less过程，可发生在受紫外-可见光辐照的分子中，从而在许多环境、生物和技术过程中发挥重要作用。本文回顾了描述系间窜越动力学的不同方法，重点关注半经典轨迹理论，该理论因可应用于具有多自由度的大体系而尤为引人关注。特别地，详细解释了作者近期发展的一种通用轨迹面跳跃方法，该方法能够在激发态动力学模拟中包含非绝热耦合和自旋-轨道耦合。该方法被称为 SHARC，原则上可以包含任意耦合，这使其普遍适用于光物理和光化学问题，也包括那些包含显式激光场的问题。本文逐步推导了面跳跃中使用的基于 Tully 的最少跃迁法的主要运动方程，并进行了调整以包含自旋-轨道相互作用。特别强调了描述在面跳跃中可包含自旋-轨道的不同电子基组选择，突出了不同方法的优点与不一致性。
引用
@article{arxiv.1703.09456,
title = {A general method to describe intersystem crossing dynamics in trajectory surface hopping},
author = {Sebastian Mai and Philipp Marquetand and Leticia González},
journal= {arXiv preprint arXiv:1703.09456},
year = {2017}
}
备注
47 pages, 4 figures