氮缺失 $hg-C_{3}N_{4}$ 量子点催化氢产氢反应活性的提升研究

本研究利用第一性原理密度泛函理论，探讨了 $hg-C_{3}N_{4}$ 量子点用于提高电化学水分解催化性能的机理。所考虑的量子点尺寸范围在实验报道的 2nm 至 4nm 之间 [Zhou 等, ACS Nano 9, 12480 (2015)]。在所分析的 $hg-C_{3}N_{4}$ 结构中制造氮空位，以模拟实际情景，因为合成的 $hg-C_{3}N_{4}$ 量子点中存在氮和碳缺陷。首先，计算了结构和振动性质，以确保氮缺失 $hg-C_{3}N_{4}$ 量子点的稳定性，随后进一步研究其电子性质和氢产氢反应（HER）性能。计算得到的 HER 参数，即吸附能、吉布斯自由能和过电位，表明所考虑的含氮空位的 $hg-C_{3}N_{4}$ 量子点可作为HER性能的中等有效电化学催化剂。我们还考虑将量子点溶解于水和乙醇，发现溶解于乙醇的量子点其过电位显著降低至 16 mV，而溶解于水溶液时也出现显著降低。因此，本研究表明，氮缺失的 $hg-C_{3}N_{4}$ 量子点溶解于乙醇后，是实现电化学水分解可持续氢产气的催化剂的优良候选材料。