基于平面波轨道依赖计算的周期性分子结构的电子能级与电学响应
材料科学
2011-10-19 v1
摘要
基于轨道依赖密度泛函理论（OD-DFT）近似的平面波电子结构预测，例如杂化密度泛函方法和自相互作用密度泛函修正，在平面波表象中计算电子相互作用时，严重受到计算不准确性的影响。这些误差源于静电和交换相互作用贡献的平面波求和中的发散奇点。辅助函数修正是倒空间反电荷修正，它通过在相互作用项表达式中出现的点电荷静电核中添加一个辅助函数，来抵消平面波奇点。与密度泛函理论（DFT）背景下使用的实空间反电荷修正不同，倒空间修正计算成本低廉，使其适用于计算要求更高的OD-DFT计算。然而，辅助函数的选择存在很大的自由度，不同的定义在消除平面波不准确性方面表现出不同的性能水平。在这项工作中，我们推导了用于描述任意平移对称性（包括尚未处理的一维情形）分子结构的精确点电荷辅助函数。此外，我们对不同的倒空间反电荷修正进行了批判性评估，并证明了点电荷辅助函数在基于平面波OD-DFT计算预测共轭聚合物的电子能级和电学响应方面具有更高的精度。
引用
@article{arxiv.1107.2047,
title = {Electronic levels and electrical response of periodic molecular structures from plane-wave orbital-dependent calculations},
author = {Yanli Li and Ismaila Dabo},
journal= {arXiv preprint arXiv:1107.2047},
year = {2011}
}
备注
11 pages, 7 figures