使用有限元离散的无轨道密度泛函理论实空间表述：Al、Mg 及 Al-Mg 金属间化合物的案例
材料科学
2015-06-15 v2
摘要
我们提出了一种用于无轨道密度泛函理论（orbital-free DFT）的局域实空间表述，其带有密度依赖的动能泛函，以及用于计算与内部原子位置和晶胞几何优化相关的构型力的统一变分框架。所提出的实空间表述将静电和动能泛函中的扩展相互作用重构为辅助势场中的局部变分问题，也易于扩展到用于温稠密物质计算的全电子无轨道 DFT 计算。我们将该局域实空间表述与高阶有限元离散结合使用，以展示无轨道 DFT 及所提形式体系对于 Al-Mg 材料系统的准确性，其中我们在广泛的属性和基准计算上获得了与 Kohn-Sham DFT 计算良好的一致。最后，我们研究了点缺陷电子结构中的晶胞尺寸效应，特别是 Al 中的单空位。我们明确证明，由周期性边界条件下计算的空位形成能所观察到的晶胞尺寸效应低估了缺陷所产生的电子结构扰动的程度。相反，仅通过所提实空间表述可实现的体 Dirichlet 边界条件（对应于嵌入基体中的孤立缺陷）显示出缺陷形成能中的晶胞尺寸效应与电子结构中的扰动相称。我们的研究表明，即使对于 Al 中如空位般的简单缺陷，我们也需要约 个原子的晶胞尺寸以实现电子结构的收敛。
引用
@article{arxiv.1504.06368,
title = {Real-space formulation of orbital-free density functional theory using finite-element discretization: The case for Al, Mg, and Al-Mg intermetallics},
author = {Sambit Das and Mrinal Iyer and Vikram Gavini},
journal= {arXiv preprint arXiv:1504.06368},
year = {2015}
}