镧系掺杂 MoS$_2$ 的电子与结构性质：离子尺寸与轨道构型失配的影响
材料科学
2025-02-25 v1
摘要
单光子发射体对于量子模拟、安全量子通信和精密测量等量子技术至关重要。二维过渡金属硫族化物因其原子级薄的性质和高效的光子提取而成为有前景的 SPE 候选材料。然而，其发射波长限制了与现有电信技术的兼容性。在 TMDCs（如 \defect{MoS}{2}）中进行镧系掺杂提供了一种潜在的解决方案，它通过在红外波段引入尖锐的、由 轨道产生的发射来实现。然而，由于镧系元素较大的离子半径，引入这些掺杂剂的可行性仍不确定。我们采用密度泛函理论（DFT）计算研究了镧系掺杂 \defect{MoS}{2} 单层（Ln=Ce, Er）的结构和电子性质。通过评估多达三个相邻 S 空位的形成能，我们分析了这些空位如何缓解 Ce 和 Er 与 Mo 尺寸失配引起的晶格应变。我们的结果表明，虽然 \defect{Ln}{Mo} 会使原始晶格失稳，但 S 空位增强了热力学稳定性。电荷态分析表明，\defect{Ln}{Mo} 引入的缺陷态局域在价带附近，并在很宽的 Fermi 能量范围内保持稳定。电子结构分析显示，由于宿主诱导的悬键产生的额外受主态，Ce 和 Er 在电子掺杂后仍保持其氧化态。这些态源于掺杂剂与 Mo 之间的轨道填充失配。因此，\defect{Ce}{Mo} 由于其 壳层为空而不太可能表现出红外发射，而 \defect{Er}{Mo} 则预计能在红外波段发射。这些发现展示了镧系掺杂 TMDCs 作为可调谐 SPEs 的潜力，并为优化其光学和电子性质提供了设计策略。
引用
@article{arxiv.2502.17336,
title = {Electronic and Structural Properties of Lanthanide-Doped MoS$_2$: Impact of Ionic Size and Orbital Configuration Mismatch},
author = {Hyosik Kang and Raquel Queiroz and Lukas Muechler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.17336},
year = {2025}
}