分子反应坐标的数据驱动计算
计算物理
2018-11-14 v3 动力系统
化学物理
摘要
在本质动力学以稀有或缓慢跃迁事件为特征的复杂分子体系研究中，识别有意义的反应坐标起着关键作用。在最近的一篇出版物中，此类反应坐标的精确定义特征被确定并与所谓跃迁流形的存在相联系。该理论产生了一种新颖的数值方法，用于反应坐标的点态计算，其仅依赖于短并行分子动力学模拟，但能准确近似所考虑系统的长时间行为。本文给出了该方法在计算化学中实际适用性的扩展。它将新定义的反应坐标与跃迁路径理论和马尔可夫状态模型构建中的概念相联系。主要结果是一种替代计算格式，允许基于通常可获得的模拟数据类型（如单条长分子轨迹，或任意正则分布点云的推前）对反应坐标进行全局计算。它基于跃迁流形反应坐标的伽辽金近似，可通过伽辽金试探函数的选择调谐至个体需求。此外，我们提出了新格式的一种即用型实现变体，它直接从可用模拟数据计算数据拟合的无网格试探函数。新方法的有效性在一个小蛋白体系上得到展示。
引用
@article{arxiv.1712.05215,
title = {Data-driven Computation of Molecular Reaction Coordinates},
author = {Andreas Bittracher and Ralf Banisch and Christof Schütte},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.05215},
year = {2018}
}