含时密度泛函理论中的电荷转移：来自非对称 Hubbard 二聚体的见解
化学物理
2015-06-18 v2 其他凝聚态物理
摘要
我们表明，非对称双费米子双位点 Hubbard 模型阐释了实空间分子中长程电荷转移动力学的本质特征。我们施加一个共振场，将一个费米子从一个位点转移到另一个位点。通过约束搜索，我们找到了精确的基态交换 - 关联泛函，并用它来演化 Kohn-Sham 系统，从而给出了时间分辨电荷转移的首次“绝热精确”计算。这种演化未能正确地转移电荷。我们通过比较精确势和绝热精确势分析了其原因，并讨论了导数不连续性的作用。对实空间分子的启示是，即使是最好的绝热近似，尽管捕捉到了与解离和电荷转移激发相关的非局部阶梯特征，也无法完全捕捉时间分辨的电荷转移动力学。
引用
@article{arxiv.1312.6880,
title = {Charge-Transfer in Time-Dependent Density Functional Theory: Insights from the Asymmetric Hubbard Dimer},
author = {J. I. Fuks and N. T. Maitra},
journal= {arXiv preprint arXiv:1312.6880},
year = {2015}
}