利用 Hubbard 二聚体挑战绝热含时密度泛函理论：时间分辨长程电荷转移案例
化学物理
2014-05-13 v1 其他凝聚态物理
摘要
我们探索了一个不对称的双费米子 Hubbard 二聚体，以测试含时密度泛函理论的绝热近似在模拟时间分辨电荷转移方面的准确性。我们表明，该模型共享了实空间中长程分子基态的基本特征，并且通过施加共振场，我们展示了该模型也能重现电荷转移 (CT) 动力学的基本特征。模型的简洁性使我们能够使用“绝热精确”近似（即使用精确基态交换 - 相关泛函的近似）进行演化，并与精确演化进行比较。这使我们能够研究真实分子精确关联势中随时间变化的电荷转移阶跃特征对最终动力学的影响。调节二聚体的参数可以研究开壳层片段之间以及闭壳层片段之间的电荷转移。我们发现，即使在绝热精确共振频率与精确共振频率非常接近的情况下，绝热精确泛函也无法正确转移电荷，并对此进行了分析。
引用
@article{arxiv.1402.2213,
title = {Challenging Adiabatic Time-dependent Density Functional Theory with a Hubbard Dimer: The Case of Time-Resolved Long-Range Charge Transfer},
author = {Johanna I. Fuks and Neepa T. Maitra},
journal= {arXiv preprint arXiv:1402.2213},
year = {2014}
}
备注
6 figures