弥合锂超离子导体中模拟与实验离子电导率之间的差距

锂超离子导体（LSCs）作为下一代全固态锂离子电池的固态电解质具有重要意义。尽管 $ab$ $initio$ 分子动力学已被广泛用于研究这些材料，但由于此类模拟的高温与短时间尺度，预测与实验测量的离子电导率和活化能之间常存在巨大差异。在此，我们提出一种利用矩张量势（MTPs）弥合该差距的策略。我们表明，在 van der Waals optB88 泛函计算得到的能量与力上训练的 MTPs 给出了更精确的晶格参数，进而可对 Li$_{0.33}$La$_{0.56}$TiO$_3$、Li$_3$YCl$_6$ 与 Li$_7$P$_3$S$_{11}$ 这三种 LSCs 的离子电导率和活化能进行准确预测。使用 optB88 MTPs 的 NPT MD 模拟还揭示，这三种 LSCs 均在相对较低温度下经历两个准线性阿伦尼乌斯区间之间的转变。该转变可归因于扩散路径数量与多样性的扩展，在某些情况下伴随扩散维度的改变。本工作不仅提出了开发高精度 MTPs 的方法，还勾勒出 LSCs 的扩散特征，而这是通过 $ab$ $initio$ 计算无法获得的。