缺陷输运张量的自动化计算与收敛性
计算物理
2020-09-04 v2 材料科学
统计力学
数据分析、统计与概率
摘要
缺陷输运是材料科学与催化中的关键过程，但由于迁移机制通常过于复杂而无法先验枚举，输运张量的计算通常没有收敛性度量且需要大量终端用户干预。这两个瓶颈阻碍了将模型形式不确定性从原子间相互作用传播到预测模拟所必需的高通量实现。为解决这些问题，我们扩展了一种由状态采样完备性的贝叶斯估计量自主控制的大规模并行加速采样方案，以在交换与空间群对称性下不可约的状态空间上构建原子级动力学蒙特卡洛模型。聚焦于孤立缺陷，我们推导了缺陷输运张量的解析表达式，并通过计算与采样不确定性一致的扩散过程集合上的 Kullback-Leibler 散度提供了收敛度量。该方法的自主性与有效性在钨的表面三聚体与氧化镁的六重间隙原子上得到展示，二者均表现出复杂的、关联的迁移机制。
引用
@article{arxiv.2003.07752,
title = {Automated calculation and convergence of defect transport tensors},
author = {Thomas D Swinburne and Danny Perez},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.07752},
year = {2020}
}