计算光活性分子复合体二维光学光谱的高效工具
化学物理
2015-10-28 v1 软凝聚态物质
量子物理
摘要
我们结合相干修正Redfield理论（CMRT）与运动方程-相位匹配方法（PMA）来计算与环境耦合强度中等的光活性分子复合体的二维光子回波谱。两种技术都高效，但涉及不同层次的近似。通过与数值精确的准绝热路径积分方法明确比较，我们针对Fenna-Matthews-Olson复合体表明CMRT很好地描述了布居动力学中的衰减率，但最终稳态布居和振荡频率略有不同。此外，我们使用组合的CMRT+PMA计算简单二聚体模型的二维光子回波谱。我们发现与精确路径积分计算在等待时间短（动力学仍相干）时非常一致。对于长等待时间，由于不同的最终稳态，尤其对于强系统-浴耦合出现差异。对于弱到中等系统-浴耦合（对天然光合复合体最重要），组合的CMRT+PMA以可接受的计算代价给出了合理结果。
引用
@article{arxiv.1506.08368,
title = {An efficient tool to calculate two-dimensional optical spectra for photoactive molecular complexes},
author = {Hong-Guang Duan and Arend G. Dijkstra and Peter Nalbach and Michael Thorwart},
journal= {arXiv preprint arXiv:1506.08368},
year = {2015}
}