计算有机分子与固体光学吸收谱的三种方法比较
材料科学
2018-05-22 v1
摘要
我们将一种利用实频依赖极化率计算光学吸收谱的方法与小有机染料、不同长度低聚物(低聚噻吩)以及代表分子晶体(并五苯)的分子簇的线性响应含时密度泛函理论(TD-DFT)的性能进行比较。对于并五苯,用两种方法计算的谱还与采用偶极近似对簇及周期固体计算的谱进行比较。基于实极化率的方法对小分子产生与TD-DFT吻合良好的谱。对较长低聚物,基于极化率的方法相比TD-DFT有更显著的(人为)红移。对并五苯簇,TD-DFT用杂化泛函产生合理谱,但用GGA泛函因存在电荷转移跃迁而引入显著红移;此问题在基于极化率的方法中略有缓解。偶极近似得到的谱相较TD-DFT与基于极化率的方法均有大幅红移,且随簇尺寸呈现不同趋势。
引用
@article{arxiv.1805.07717,
title = {Comparison of three methods to compute optical absorption spectra of organic molecules and solids},
author = {Ang Siong Tuan and Amrita Pal and Sergei Manzhos},
journal= {arXiv preprint arXiv:1805.07717},
year = {2018}
}
备注
27 pages, 10 figures