利用机器学习原子间势加速点缺陷光发射计算

我们引入了一个计算框架，利用通用机器学习原子间势（MLIPs）以从头算精度大幅加速原子或分子发光体的光致发光（PL）光谱计算。通过用更快的 MLIP 声子模式计算取代昂贵的密度泛函理论（DFT）声子模式计算，我们的方法在精度损失极小的情况下实现了超过一个数量级的速度提升。我们使用一个包含 791 个色心的从头算发射光谱数据集对该方法进行了基准测试，这些色心涵盖了不同电荷和磁态下的各种类型晶体点缺陷。该方法还被应用于吸附在六方氮化硼表面的分子发光体。在所有体系中，我们发现黄昆因子和 PL 线形都非常吻合。这种通用 MLIP 的应用弥合了计算效率与光谱保真度之间的差距，为缺陷工程材料的高通量筛选开辟了途径。我们的工作不仅展示了以 DFT 精度加速计算 PL 光谱，还使此类计算对于更复杂的材料变得可行。