高压非弹性中子光谱：机器学习势能势能景观的真实检验
材料科学
2026-03-06 v1
摘要
机器学习势能(MLIPs)承诺以计算成本的有限比例提供接近密度泛函理论的精度，为真正具有预测性的化学提供了变革性的路径。然而，其在训练之外的预测有效性仍大多未在实验中得到检验。本文将压力依赖的宽带非弹性中子光谱(INS)作为机器学习势能可迁移性的直接实验探针。采用新开发的高压合金夹具单元，我们在10~K下测量了晶体2,5-二碘硫化物在常压和1.5~GPa下的INS光谱。基于MACE的机器学习势能经过针对性DFT数据微调，能够在两种压力下再现0--1200~cm范围内的实验光谱，并在300~K下的严格分子动力学验证中保持热力学稳定性。该模型捕捉了由刚性硬化引起的系统性压力诱导蓝移，并再现了453~cm处由压力修饰的分子间相互作用驱动的异常红移，为其多体特性提供了直接验证。这一研究首次在使用中子光谱跨越不同热力学状态的机器学习势能可迁移性上实现了实验验证，确立了高压INS作为预测性机器学习势能的严苛基准。
引用
@article{arxiv.2603.05442,
title = {High-Pressure Inelastic Neutron Spectroscopy: A true test of Machine-Learned Interatomic Potential energy landscapes},
author = {Jeff Armstrong and Adam Jackson and Alin Elena},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.05442},
year = {2026}
}