基于波函数理论的色心精确且收敛的能量学
材料科学
2024-11-27 v2 强关联电子
摘要
半导体中点缺陷的第一性原理描述，其特征是具有显著多行列式特性的带内态，对密度泛函理论（DFT）方法构成了长期的理论挑战。在本研究中，我们设计了一种基于波函数理论（WFT）的第一性原理方法作为竞争性替代方案。具体而言，我们在缺陷局域多体波函数（CASSCF水平）之上应用微扰理论（NEVPT2水平），从而分别提供动态和静态相关效应的平衡描述。这种量子化学方法，以金刚石中的NV中心为例，不仅用于计算能量和性质，还用于几何优化，对每个电子态分别进行。通过弛豫逐渐增大的团簇模型并研究收敛行为，我们定量再现了（i）NV的完整能谱，包括最近表征的高能态；（ii）Jahn-Teller畸变对可测量性质的影响；（iii）基态和激发态的精细结构；（iv）零声子线的压力依赖性。我们的发现表明，在精心构建的团簇上应用传统的基于波函数的量子化学可以成为讨论缺陷态能量学的稳健常规工具。
引用
@article{arxiv.2406.05092,
title = {Accurate and convergent energetics of color centers by wavefunction theory},
author = {Zsolt Benedek and Ádám Ganyecz and Anton Pershin and Viktor Ivády and Gergely Barcza},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.05092},
year = {2024}
}
备注
significantly updated content: main document (45 pages, 7 figs, 2 tables) + supplementary info (13 pages, 4 figs, 10 tables) + geometries.pdf