自旋轨道耦合的微扰理论处理 III：面向固体的耦合微扰方法
材料科学
2023-02-14 v1
摘要
此前提出的用于自旋轨道耦合的非正则耦合微扰 Kohn-Sham 密度泛函理论（KS-DFT）/Hartree-Fock（HF）处理在此推广至无限周期体系。以相对论有效核势获得的标量相对论周期 KS-DFT/HF 解作为零阶近似。给出了至三阶的总能显式表达式，其满足 2N+1 规则（即确定至三阶能量仅需一阶微扰波函数）。在 uncoupled-perturbed 理论水平上推导了微扰波函数的附加二阶修正（以及相关单电子性质）的表达式。该方法在 \textsc{Crystal} 程序中实现，并以对二硫化钨六方双层系列（即 WSe、WTe、WPo、WLv，包含 6p 与 7p 元素作为压力测试）的自旋电流 DFT 的总能、电子能带结构与密度变量计算进行验证。通过二阶或三阶计算的属性与参考的两分量自洽场（2c-SCF）计算结果吻合良好。对于总能， 相较 2c-SCF 参考值持续改善了吻合度。对于电子能带结构，至二阶仅在与 2c-SCF 可见差异的最困难个例 WLv 中残留。至于自旋电流 DFT 的密度变量，微扰电子密度在一阶中为零，对微扰理论方法最具挑战性。然而，电子密度中的可见差异在原子核区附近最大，在价区较小。另一方面，微扰自旋电流密度在所有测试案例中均被良好复现。
引用
@article{arxiv.2302.06143,
title = {Perturbation Theory Treatment of Spin-Orbit Coupling. III: Coupled Perturbed Method for Solids},
author = {Jacques K. Desmarais and Alberto Boccuni and Jean-Pierre Flament and Bernard Kirtman and Alessandro Erba},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.06143},
year = {2023}
}