用于点缺陷关联激发态的量子嵌入方法：案例研究与挑战

对点缺陷与杂质的激发电子态的定量描述对于理解材料性质以及缺陷在量子技术中的可能应用至关重要。这对计算方法而言是相当大的挑战，因为Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）本质上是基态理论，而更高层次的方法对于缺陷系统往往计算代价过高。近来，已应用嵌入方法，以多体方法处理缺陷态，同时使用DFT描述块体宿主材料。我们实现了这样一种基于缺陷轨道Wannier化与约束随机相位近似方法的嵌入方法，并对三个具有当前技术相关性的不同系统进行了方法的系统表征：替换块体六方BN中B和N对的碳二聚体（C$_{\text{B}}$C$_{\text{N}}$）、金刚石中带负电的氮空位中心（NV$^-$），以及纤锌矿AlN中Al位上的Fe杂质（$\text{Fe}_{\text{Al}}$）。对于C$_{\text{B}}$C$_{\text{N}}$，我们表明嵌入方法给出的多体态与Hubbard二聚体模型上的解析结果一致，这使我们能够阐明DFT泛函与双计数修正的效应。对于NV$^-$中心，我们的方法在三重态-三重态跃迁的零声子线上与实验表现出良好的定量一致。最后，我们阐明了该方法在确定$\text{Fe}_{\text{Al}}$中复杂自旋多重态的能量与排序时所面临的挑战。