孤立点缺陷的振动与电子振动结构：金刚石中的氮空位中心

我们通过 first-principles 密度泛函理论计算，对稀限下点缺陷的振动与电子振动性质进行了理论研究。作为示例，我们选择了带负电的氮空位中心，这是一个已被用作众多量子技术协议试验平台的固态体系。我们通过构建包含数万个原子的大超胞的动力学矩阵来实现低有效缺陷浓度。本文的主要目标是计算由于与振动自由度耦合而产生的发光与吸收线形。与对称 $a_1$ 模式的耦合通过 Huang-Rhys 理论计算。重要的是，为包含 $e$ 模式的非平凡贡献，我们发展了一种求解多模 $E \otimes e$ Jahn-Teller 问题的有效方法。我们的结果表明，对于金刚石中的 NV 中心，$e$ 模式的正确处理对吸收尤为重要。我们在发光和吸收两方面均与实验吻合良好。最后，我们批判性地审视了该理论方法尚存的不足。所提出的理论方法将有助于固体中点缺陷的识别与未来研究。