螺旋对称体系的从头算框架：理论、数值实现及在纳米结构扭转变形中的应用
计算物理
2021-07-07 v2 介观与纳米尺度物理
材料科学
量子物理
摘要
我们提出并实现了螺旋密度泛函理论（Helical DFT）——一种针对具有螺旋对称性的纳米结构的自洽第一性原理模拟方法。此类材料在纳米技术、化学与生物学中广泛存在，并预期具有前所未有的材料性质。我们严格证明了螺旋纳米结构单电子问题的特殊解（称为螺旋Bloch波）的存在性与完备性。我们描述了如何借助这些解将螺旋纳米结构的Kohn-Sham密度泛函理论方程约化至一个基本域。我们数学处理中的关键组成部分是定义并使用螺旋Bloch-Floquet变换，以直接积分的意义对哈密顿量进行块对角化。我们发展了螺旋坐标下对称适配的有限差分策略来离散化控制方程，并获得了所提方法的可行实现。我们通过实例验证了数值实现的精度与收敛性质。最后，我们采用螺旋DFT研究锯齿形与手性单壁黑磷（即磷烯）纳米管的性能。我们利用模拟从头算评估了锯齿形纳米管的扭转刚度。此外，我们观察到该纳米管在扭转时电子性质出现类绝缘体-金属转变。我们还发现类似转变可通过轴向应变在手性磷烯纳米管中实现。值得注意的是，此类自洽从头算模拟前所未有，且远超现有任何其他系统性第一性原理方法的能力范围。我们以对各种未来途径与应用的讨论作结。
引用
@article{arxiv.2008.02267,
title = {Ab initio framework for systems with helical symmetry: theory, numerical implementation and applications to torsional deformations in nanostructures},
author = {Amartya S. Banerjee},
journal= {arXiv preprint arXiv:2008.02267},
year = {2021}
}