无氮有序碳量子点的综合模型

我们提出并展示了一系列新颖的模型，用以精确确定具有有序石墨烯层状结构的无氮碳量子点（CQDs）的光学性质。我们通过广泛文献综述中可获得的全部 CQDs 实验结果验证了模型的结果。这些模型同样适用于尺寸不同、组成石墨烯片基面上氧含量不同的 CQDs。我们证明，实验观察到的无氮 CQDs 的蓝色荧光发射，既可以与石墨烯片边缘的小面积氧化区域相关联，也可以与局限于氧化石墨烯片中心、具有高对称性的亚纳米非功能化 sp2 杂化碳岛相关联。功能化石墨烯片中心较大和/或对称性较低的非功能化区域，被发现是无氮 CQDs 绿色乃至红色荧光发射的来源。我们还展示了一种通过用等效的应变多环芳烃替代来简化所讨论的 sp2 岛建模的方法。此外，我们表明 CQDs 的带隙（和光致发光）既不依赖于石墨烯片的面外波纹，也不依赖于 sp2 岛之间的间距。有利的是，我们提出的模型表明，无需引入具有任意结构并接枝到粒子边缘的发光多环芳烃分子（纳米石墨烯）来解释在全部实验工作中观察到的 CQDs 的众多光学现象。