线性 T-石墨量子点几何结构、电子结构与低能激发态的计算研究
材料科学
2025-06-26 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
数年前，Enyashin 等人(2011)通过第一性原理计算提出了几种包含除六边形之外的环状碳单层材料。其中一种包含四边形和八边形的单层材料由 Liu 等人(2012)称为 T-石墨，并发现其既存在严格平面形式，也存在波纹形式，其中平面结构呈金属性质。鉴于 Kotakoski 等人(2011)已发现包含四边形和八边形的 1 维碳结构的实验证据，我们决定研究 T-石墨的有限线性片段，即 T-石墨量子点 (TQDs)。为了避免有限 T-石墨片段中的悬空键，我们考虑将边缘通过氢原子饱和。我们首先使用第一性原理密度泛函理论 (DFT) 方法优化了所考虑的 TQDs 的几何结构，随后使用时依赖 DFT (TDDFT) 方法计算其线性光学吸收光谱。鉴于严格平面 T-石墨结构将具有 σ-π 分离，其中 π 电子接近费米能级，我们还对 TQDs 参数化了一个有效的 π 电子哈密顿量，类似于 π 共轭分子的 Pariser-Parr-Pople 模型。我们进一步使用该有效哈密顿量通过配置相互作用 (CI) 方法计算 TQDs 的光学吸收光谱以及其三重态-基态间隙。对称性分析表明，TQDs 是光致发光材料。此外，所有 TQDs 的 HOMO-掲轨能级转化均为光学禁忌，其光学带隙较大，暗示将单光子激子分裂为多个三重激子具有独特的可能性。
引用
@article{arxiv.2506.20346,
title = {Computational study of geometry, electronic structure and low-lying excited states of linear T-graphene quantum dots},
author = {Arifa Nazir and Alok Shukla},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.20346},
year = {2025}
}
备注
main manuscript: 40 pages, 10 figures, 5 tables; Supporting information: 16 pages, 2 figures, 16 tables