氨和硝酸铵水溶液的 X 射线吸收光谱：量子力学与分子力学嵌入方案的比较
化学物理
2024-01-31 v1
摘要
我们使用耦合群singles和doubles (CCSD) 方法的不同量子力学和分子力学嵌入方案计算了水溶液中氨和硝酸铵的 X 射线吸收 (XA) 光谱。具体而言，我们比较了冻结哈特里-福克 (HF) 密度嵌入、极化嵌入 (PE) 和极化密度嵌入 (PDE)。在CC-in-HF框架内实现将CCSD与冻结HF密度嵌入是可能的，这规避了标准耦合群方法的常规系统规模限制。我们发现PDE和冻结HF密度描述具有相似性，而PE光谱则有显著差异。通过包括近似三体激发，我们还研究了改进电子结构理论的效果。使用这一方法计算的光谱显示改进的强度比。激发的电荷转移分析显示，前沿和主沿的局部分析特征，而后沿由激发构成，这些激发在第一溶剂壳及其以外的区域具有脱落性。
引用
@article{arxiv.2401.16946,
title = {X-ray Absorption Spectra for Aqueous Ammonia and Ammonium: Quantum Mechanical versus Molecular Mechanical Embedding Schemes},
author = {Sarai Dery Folkestad and Alexander C. Paul and Regina Paul and Peter Reinholdt and Sonia Coriani and Michael Odelius and Henrik Koch},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.16946},
year = {2024}
}
备注
35 pages, 12 figures