理解液态水中的X射线吸收：多级耦合簇理论中的三重激发
化学物理
2023-12-20 v2
摘要
我们展示了耦合簇方法模拟液态水X射线吸收(XA)谱的首次成功应用。标准耦合簇理论的体系大小限制通过采用新开发的大分子系统耦合簇方法得以克服。该方法在多级框架(MLCC3-in-HF)中结合了耦合簇单激发、双激发和微扰三重激发，能够描述液态水中分子间相互作用的微妙本质。利用最先进的路径积分分子动力学得到的分子几何结构，我们获得了与实验谱极好的一致性。此外，我们表明对第一溶剂化层内电子结构的准确描述足以模拟液态水的XA谱。进一步，我们通过MLCC3-in-HF实现了具有空前可靠性的严格电荷转移分析。该分析与先前关于谱中显著特征性质的研究一致。
引用
@article{arxiv.2308.09495,
title = {Understanding X-ray absorption in liquid water: triple excitations in multilevel coupled cluster theory},
author = {Sarai Dery Folkestad and Alexander C. Paul and Regina Paul and Sonia Coriani and Michael Odelius and Marcella Iannuzzi and Henrik Koch},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.09495},
year = {2023}
}
备注
32 pages, 4+12 figures