为何量子相干性在 Fenna-Matthews-Olsen 复合体中并不重要

我们开发并展示了一种改进的传统层级运动方程（Hierarchical Equations of Motion, HEOM）求解技术，该方法在保持相同收敛速度和精度的同时，将内存成本降低了 75% 以上。这使得我们能够以极小的计算代价完整计算 24 位点 FMO 三聚体在长时间尺度下的布居动力学，并首次给出了单体 7 位子系统和完整 24 位点三聚体的完全收敛精确结果。得益于这一新方法，我们数值精确的 24 位点、2 指数结果是迄今为止要求最高的 HEOM 计算，超越了 Strumpfer 和 Schulten [2012, J. Chem. Thy. & Comp., 8, 2808] 的 50 位点、1 指数结果。随后，我们展示了我们的精确 7 位点结果与 Ishizaki 和 Fleming [2009, Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 106, 17255] 的近似值有何偏差。接着将我们的精确结果与使用非相干 Förster 理论的计算进行了比较，发现无论是否考虑相干性，从天线到反应中心的能量转移速度都比激发的荧光寿命快 50 倍以上。这意味着相干性不太可能提高光合作用的效率。事实上，非相干理论往往倾向于高估能量转移速率，这表明在某些情况下，电子相干性实际上可能会减缓光合作用过程。