集光系统中的高效能量转移，II：量子 - 经典比较、通量网络与鲁棒性分析
化学物理
2015-05-30 v2 生物物理
量子物理
摘要
继我们第一篇论文（Wu et al., New J. Phys., 2010, 12, 105012）计算热环境中的最优能量转移后，本文在七位点 Fenna-Matthews-Olson (FMO) 蛋白复合物中比较了全量子动力学与主导阶“经典”跳跃动力学。这两种动力学描述之间的差异源于高阶量子修正。我们考虑了两种热浴模型：经典白噪声（Haken-Strobl-Reineker 模型）和量子德拜模型。在七位点 FMO 模型中，我们观察到高阶修正对最优条件和生理条件下的捕获时间或能量转移效率的影响微乎其微（在 HSR 模型中为 2%，在量子德拜模型中，对于 BChl 1 初始位点为 0.1%）。然而，利用积分通量的概念，我们可以识别跳跃动力学与量子动力学之间能量转移网络分支概率的显著差异（在 HSR 模型中为 26%，在量子德拜模型中，对于 BChl 1 初始位点为 32%）。这一观察结果表明，量子相干性可以显著改变通量网络中能量转移路径的分布，而效率几乎保持不变。通过移除瓶颈位点 BChl 4 对平均捕获时间进行的量子 - 经典比较，证明了通过多点位量子相干机制实现高效能量转移的鲁棒性。为了与最新的八位点 FMO 模型相协调，附录中总结了结合通量网络分析的量子 - 经典比较结果。八位点 FMO 模型产生的捕获时间和网络结构与七位点 FMO 模型相似，但导致能量转移路径的分布更加分散。
引用
@article{arxiv.1109.5769,
title = {Efficient Energy Transfer in Light-Harvesting Systems, II: Quantum-Classical Comparison, Flux Network, and Robustness Analysis},
author = {Jianlan Wu and Fan Liu and Jian Ma and Robert J. Silbey and Jianshu Cao},
journal= {arXiv preprint arXiv:1109.5769},
year = {2015}
}
备注
submitted to Journal of Chemical Physics