噪声环境下非相干光激发的能量转移机制：效率控制中的记忆效应

发色团内部及发色团之间的能隙与耦合常数的涨落，在一组二能级系统的吸收与能量转移中起着重要作用。在噪声环境中，涨落可以通过包括量子相干性在内的多个因素控制能量转移的效率。近期的一些研究探讨了光诱导的稳态量子相干性对将光学激发转移到指定“陷阱”态的效率的影响，这对于光合作用等后续反应至关重要。然而，这些研究通常对环境诱导的涨落采用马尔可夫近似或微扰近似。在本研究中，我们脱离这些方法，通过使用 Kubo 的量子随机刘维尔方程（QSLE）来引入记忆效应。我们引入了激发的衰减（至基态）效应以及提供激发运动方向的期望捕获效应。在存在光诱导泵浦的情况下，我们建立了平均存活时间、效率与浴诱导涨落的相关衰减时间之间的关系。我们发现，在从非马尔可夫区域（以较小的涨落强度 V 和浴相关时间倒数 b 为特征）过渡到马尔可夫极限（V 和 b 均较大）的过程中，稳态相干性降低，导致效率下降。在平衡和激发的浴态下，在相关和不相关的浴模型中，我们均恢复了转移通量与相干性虚部之间的联系。对于相关和不相关的浴模型，我们均揭示了效率对位点能量异质性的非单调依赖关系。