分子链中的激发弛豫与稳态能量转移

我们考虑弱耦合于声子浴的分子链的约化动力学。在耦合具有微小且恒定的非均匀性时，以封闭形式得到了激发弛豫速率。它们由能谱中彼此相邻的激子模式之间的跃迁主导。在长链中，速率正比于位点数的平方。因此，位点占据数的演化仅在短链中表现出更长的相干寿命。当加入外部源与汇后，激子占据数的速率方程类似于早先 Fröhlich 为解释生物系统中的能量存储与能量转移所得到的那些方程。时间尺度存在清晰的分离：较快的尺度关乎链与声子浴的内部影响，较慢的尺度由外部影响决定，例如源的泵浦速率、汇的吸收速率以及辐射损失速率。稳态能量转移效率强烈依赖于这些外部参数，并对内部参数（如温度与非均匀性）的变化具有鲁棒性。预测当源功率足够高时，激发将集中到最低能量模式。在位点基下，这意味着当由高功率源维持时，位于链中心的汇比置于链端的汇更能高效地捕获能量。得到了高功率与低功率源极限下能量转移效率的解析表达式。以光合系统的参数作为示例来说明结果。