闪烁有益：铅卤化物钙钛矿量子点中抑制双激子发射

金属卤化物钙钛矿量子点（PQDs）的闪烁和多光子发射限制其作为单光子量子发射器的应用。常规模型区分了与空穴相关的A型闪烁和缺陷介导的BC型闪烁，两者都预期会降低暗态下的单光子纯度。本文通过对单个PQDs进行时间分辨光谱学，揭示了一种定性不同的 regime，即低发射暗态的单光子纯度高于亮态。对于这些PQDs，状态分辨的 $g^{(2)}(\tau)$ 分析显示，激子光致发光量子产率降低约 $\sim 8$ 倍，而双激子量子产率则被抑制约 $\sim 10$ 倍。这导致单光子纯度适度提升，$g^{(2)}_0$ 从 0.155 降至 0.120。相比之下，具有A型闪烁光致寿命-强度分布特征的PQDs，显示出在带电、空穴主导状态中 $g^{(2)}_0$ 增加的预期行为。为解释低发射暗态单光子纯度提升的观察现象，我们提出了一种自约束激子（STE）机制，通过将热激子导向长寿命、弱发射的STE配置来选择性阻断双激子形成。这种STE介导的闪烁通道解释了为何某些低发射状态会改善而非降低单光子纯度，并提示了一种基于晶格的钙钛矿量子发射器路线，以实现内在抑制多光子事件。