基于单量子点子系综统计分析的闪烁机制异质性与非遍历性洞察
介观与纳米尺度物理
2020-01-29 v1 材料科学
其他凝聚态物理
摘要
半导体纳米晶（NCs）中的光致发光间歇（闪烁）是单发射体中普遍存在的现象，通常被认为是在亮（On）态与暗（Off）态之间随时间随机的强度涨落。然而，单个量子点（QDs）很少表现出此类电报式信号，而绝大多数单 NC 闪烁数据仍使用单一固定阈值进行分析，从而生成二值轨迹。此外，系综中不同 NCs 的闪烁动力学可能差异巨大，且用于验证闪烁机制模型的单粒子 On/Off 时间分布 P(t)-On/Off 的指数（m）是否窄分布尚不清楚。在此，我们依据 QDs 的发光能力对系综进行子类划分，并进而比较（子）系综行为。为此，我们分析了一个模型体系——表现出多样闪烁动力学的 Mn+2 掺杂 ZnCdS QDs——的大量（>1000）强度轨迹。一种依赖于强度直方图的阈值方法使我们能够构建相关闪烁参数（如 m）的分布。有趣的是，我们发现单 QD 的 P(t)-On/Off 遵循截断幂律或幂律，且其相对比例在子群体间变化。我们的结果揭示了子系综间及子系综内 m(On/Off) 的显著变化，这意味着不同 QDs 中存在多种闪烁机制在起作用。我们进一步表明，通过累积单粒子 P(t)-On/Off 得到的 m(On/Off) 明显区别于所有单粒子 m(On/Off) 的加权平均值，这证明了遍历性的缺失。因此，对大量 QDs 的研究与分析——尽管时间跨度有限（仅数十年）——对于刻画可能的闪烁机制及其中的异质性至关重要。
引用
@article{arxiv.1906.03406,
title = {Insights on heterogeneity in blinking mechanisms and non-ergodicity using sub-ensemble statistical analysis of single quantum-dots},
author = {Amitrajit Mukherjee and Korak Kumar Ray and Chinmay Phadnis and Arunasish Layek and Soumya Bera and Arindam Chowdhury},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.03406},
year = {2020}
}
备注
29 pages including supporting information (single file), 7 main figures, 10 supporting figures and tables