六方与立方冰中电子带隙的振动重整化
材料科学
2016-05-23 v1
摘要
使用第一性原理量子力学方法研究了六方和立方水冰中的电声耦合。我们考虑了多达模拟晶胞中192个分子的29种不同的六方和立方冰质子有序构型，以考虑质子无序。我们发现量子零点振动对最小电子带隙的修正范围为-1.5至-1.7 eV，这使得计算带隙与实验带隙之间的一致性得到改善。非谐核振动在确定带隙方面起可忽略的作用。氘代冰在零温度下具有较小的带隙修正，为-1.2至-1.4 eV。振动将不同质子有序构型间电子带隙的差异从约0.17 eV减小到小于0.05 eV，因此当考虑量子核振动时，六方和立方冰的电子带隙几乎与质子有序构型无关。在0-240 K温度范围内带隙的减小约0.1 eV，这一较小的减小不依赖于质子有序构型，也不依赖于冰是质子化还是氘代，或是六方还是立方。我们根据冰中强电声耦合的原子尺度起源解释了这一点。
引用
@article{arxiv.1605.06380,
title = {Vibrational renormalisation of the electronic band gap in hexagonal and cubic ice},
author = {Edgar A. Engel and Bartomeu Monserrat and Richard J. Needs},
journal= {arXiv preprint arXiv:1605.06380},
year = {2016}
}
备注
10 pages, 9 figures