利用密度泛函理论模拟真实尺寸TiO2纳米颗粒及其光活化与水相互作用
材料科学
2018-09-10 v1
摘要
真实尺寸二氧化钛纳米颗粒的计算建模对于与实验直接对比极为重要，但也是一项相当艰巨的任务。我们近期致力于一种多步/多尺度流程，以获得尺寸递增的化学稳定球形氧化钛纳米颗粒的全局优化最小结构，其直径从1.5 nm（约300个原子）到4.4 nm（约4000个原子）。我们首先使用自洽电荷密度泛函紧束缚（SCC-DFTB）方法进行退火模拟以获得全局优化结构，随后采用杂化密度泛函理论（DFT）对其进行精修，并在结构与电子性质描述中实现高精度。这也有助于将SCC-DFTB的性能与DFT(B3LYP)结果进行比较评估。作为进一步步骤，我们利用杂化DFT研究中尺寸中等纳米球内涉及电子/空穴对形成、分离、俘获与复合的光激发与光发射过程。最后，我们展示了最近定义的一组新的SCC-DFTB参数如何能够恰当描述氧化钛/水多层界面，这为在水环境中建模大型真实纳米颗粒铺平了道路。
引用
@article{arxiv.1809.02336,
title = {Using Density Functional Theory to Model Realistic TiO2 Nanoparticles, Their Photoactivation and Interaction with Water},
author = {Daniele Selli and Gianluca Fazio and Cristiana Di Valentin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1809.02336},
year = {2018}
}