真实 TiO2 纳米球的建模：SCC-DFTB 与杂化 DFT 的基准研究
材料科学
2017-10-27 v2
摘要
如今，TiO2 纳米颗粒（NPs）被认为是许多技术应用的基础构建单元。研究发现形貌起着关键作用，其中球形 NPs 呈现出更高的结合性质与化学活性。从实验角度来看，这些纳米物体的表征极其复杂，为计算研究留下了广阔空间。在本工作中，采用双尺度计算方法研究了不同尺寸（从 300 到 4000 个原子）的球形 TiO2 NPs。通过自洽电荷密度泛函紧束缚（SCC-DFTB）模拟退火过程进行全局优化以获得稳定且平衡的纳米球（NSs），这在纳米球内部引起了显著的原子重排。随后，这些 SCC-DFTB 弛豫结构在 DFT(B3LYP) 理论水平上进行了优化。我们对结构性质进行了系统且对比性的 SCC-DFTB 与 DFT(B3LYP) 研究，特别强调了表面与体相位点比例、表面位点的配位分布以及表面能。从电子性质角度，我们比较了 HOMO-LUMO 与 Kohn-Sham 能隙、总态密度与投影态密度。总体而言，DFTB 与杂化 DFT 之间的比较表明，DFTB 以极低的计算成本对具有真实尺寸（直径达 4.4 nm）的这些纳米球提供了相当精确的几何与电子描述。这为极大型系统模拟与更广泛的分子动力学模拟开启了新挑战。
引用
@article{arxiv.1709.08884,
title = {Modelling Realistic TiO2 Nanospheres: a Benchmark Study of SCC-DFTB against Hybrid DFT},
author = {Daniele Selli and Gianluca Fazio and Cristiana Di Valentin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1709.08884},
year = {2017}
}