极化激元双量子相干的普适标度与多体复活

在强光-物质耦合下，分子系综的超快非线性光学响应发生了根本性改变。为了严格隔离真正的多体贡献，我们在一个完全非微扰的 Maxwell-Liouville 框架内开发了一种精确的时域场减法协议，该框架明确地在实空间和时间中纳入了双激子流形。这种方法揭示了，虽然集体腔离域化驱使宏观非线性信号走向严重的谐波抵消（一种称为“光谱饥饿”的效应），但固有的多体分子相互作用强有力地复活了真正的极化激元双量子相干 (DQC)。这种多体复活由一个普适的双光子匹配规则 $\Delta_B + 4J = \Omega_R$ 支配，该规则将分子非谐性 ($\Delta_B$) 与宏观 Rabi 分裂 ($\Omega_R$) 和激子耦合 ($J$) 联系起来。至关重要的是，这种共振利用了宏观极化激元和局域双激子对之间的空间失配来打破谐波抵消。对于 J-聚集体 ($J < 0$)，此条件唯一地将共振多体态隔离在密集的局域暗态流形之下，保护宏观相干性免受空间碎片化的影响。这个预测性框架建立了一个直接的相图，用于在多种强耦合平台上设计和保护光学非线性。