光激发钌配合物的超快电子动力学理论

Jun Chang; A. J. Fedro; Michel van Veenendaal

光激发钌配合物的超快电子动力学理论

强关联电子 2012-10-31 v1 化学物理

作者: Jun Chang , A. J. Fedro , Michel van Veenendaal

摘要

本文对低自旋钌(II)有机配合物中超快光激发电子动力学提供了解释。实验观察到的金属到配体电荷转移（MLCT）态中的单重态到三重态衰变，与在存在大自旋-轨道耦合且金属-配体键长无显著变化时系统应在单重态和三重态之间振荡的预期相矛盾。这一困境通过一种新颖的量子衰变机制得到解决，该机制导致在约300飞秒内发生单重态到三重态衰变。该衰变由三重态金属中心态（ $^3$ MC）介导，尽管 $^1$ MLCT和 $^3$ MC态之间没有直接耦合。通过激发声子态， $^3$ MLCT与 $^3$ MC之间的耦合导致振动冷却，使局部系统能够耗散多余能量。在弛豫态中， $^3$ MC态的布居数较低，且金属-配体键长相对于初始光激发态几乎不变，这与实验一致。

关键词

超快电子动力学钌配合物金属到配体电荷转移自旋-轨道耦合量子衰变机制振动冷却三重态金属中心态

引用

@article{arxiv.1003.4752,
  title  = {Ultrafast Electron Dynamics Theory of Photo-excited Ruthenium Complexes},
  author = {Jun Chang and A. J. Fedro and Michel van Veenendaal},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1003.4752},
  year   = {2012}
}

备注

4 pages, 3 figures

光激发钌配合物的超快电子动力学理论

摘要

关键词

引用

备注

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