过渡金属配合物系间穿越中的超快级联理论

我们研究了过渡金属配合物中由自旋-轨道耦合介导的超快系间穿越的级联衰变机制。提出了光激发后发生的级联过程的量子力学描述。给出了超快级联的条件，该条件将级联过程中能级间的能量差与电子-声子自能联系起来。这些限制有助于确定级联路径。对于$Fe^{2+}$自旋交叉配合物，这导致结论：超快衰变主要发生在反键金属到配体电荷转移态流形中。我们还解释了为什么某些中间态被绕过。