类胡萝卜素中的单重态三重态对产生及可能的单重态裂变
化学物理
2021-11-23 v2
摘要
从光激发态到关联单重态三重态对态的内转换被认为是类胡萝卜素中单重态裂变的前驱过程。我们利用一个充分考虑电子-电子相互作用与电子-核耦合的π电子模型，给出了该过程的数值模拟。电子的时间演化通过含时密度矩阵重整化群方法严格确定，而原子核则通过Ehrenfest运动方程演化。我们将此方法应用于玉米黄质——一种具有22个共轭碳原子（即11个双键）的类胡萝卜素链。我们表明，光激发态到单重态三重态对态的内转换通过避免交叉在100 fs内绝热发生，并预测产率约为50%。我们进一步讨论了该单重态三重态对态将发生放热还是吸热的链内或链间单重态裂变。
引用
@article{arxiv.2111.10284,
title = {Singlet Triplet-Pair Production and Possible Singlet-Fission in Carotenoids},
author = {Dilhan Manawadu and Darren Valentine and Max Marcus and William Barford},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.10284},
year = {2021}
}