迁移学习 meets 嵌入式关联波函数理论用于分子模拟：应用于钙碳酸盐离子配对
化学物理
2026-03-18 v1
摘要
在计算化学中实现分子模拟的化学精度仍是一个核心挑战。本文提出了一种嵌入式关联波函数迁移学习（ECW-TL）框架，用于准确模拟浓缩相中的分子动力学。ECW-TL在ECW理论中包含高阶电子交换和关联效应，同时保持机器学习原子势的训练和计算效率。我们在水溶液中Ca2+-CO32-离子配对方面展示了该框架。作为原理验证，我们首先表明，微调基于DFT-revPBE-D3(BJ)的基线模型以嵌入-DFT-SCAN数据可在所有溶剂状态下在1 kcal/mol内再现DFT-SCAN自由能曲线。将框架扩展到嵌入式MP2和局部天然轨道CCSD(T)后进一步细化自由能轮廓，揭示了精确电子交换和关联在决定离子配对稳定性和结构方面的关键作用。因此，ECW-TL为将CW精度转移到复杂水溶液和界面化学过程的大规模模拟提供了一种通用、数据高效的途径。
引用
@article{arxiv.2603.15846,
title = {Transfer Learning Meets Embedded Correlated Wavefunction Theory for Chemically Accurate Molecular Simulations: Application to Calcium Carbonate Ion-Pairing},
author = {Xuezhi Bian and Emily A. Carter},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.15846},
year = {2026}
}
备注
Submitted to Journal of Chemical Theory and Computation on March 3, 2026