利用SGOOP和元动力学实现多晶型成核与自由能的自动化采样
软凝聚态物质
2021-08-25 v1 统计力学
化学物理
计算物理
摘要
理解不同多晶型成核背后的驱动力对于材料科学和制药工业至关重要。这包括理解支配成核过程的反应坐标，以及正确计算不同多晶型的相对自由能。在此，我们以尿素从熔体中成核这一典型案例，展示了如何学习一个作为预先指定序参量函数的一维反应坐标，并利用它进行高效的偏置全原子分子动力学模拟。该反应坐标是使用“序参量谱隙优化（SGOOP）”方法[P. Tiwary and B. J. Berne, Proc. Natl. Acad. Sci. (2016)]，作为通用热力学和结构序参量的函数学习得到的，并通过良好调温的元动力学模拟进行偏置。该反应坐标揭示了不同结构和热力学序参量所起的作用，偏置模拟则获得了不同多晶型的精确相对自由能。这包括准确预测尿素发生相变、一种亚稳多晶型变为最稳定构象时的近似压力。我们相信，本工作所展示的思路将有助于在复杂通用系统中高效采样成核过程。
引用
@article{arxiv.2108.10459,
title = {Towards automated sampling of polymorph nucleation and free energies with SGOOP and metadynamics},
author = {Ziyue Zou and Sun-Ting Tsai and Pratyush Tiwary},
journal= {arXiv preprint arXiv:2108.10459},
year = {2021}
}