芘中双碳空位缺陷的电子态：石墨烯的模型研究
化学物理
2016-11-08 v1
摘要
基于芘模型，详细计算了石墨烯纳米带中双空位缺陷出现的电子态。采用 MR 组态相互作用（MRCI）方法进行了扩展的 ab initio 计算，以均衡的方式描述由最初从石墨烯网络中移除两个相邻碳原子所产生的悬键衍生出的电子态流形。总体而言，本研究考虑了非弛豫和弛豫缺陷结构下 16 个电子态（八个单重态和八个三重态）的表征。基态被发现具有 1Ag 特征，约有 50% 的闭壳层特征。几何优化过程导致在五角-八角-五角结构中形成两个五元环。闭壳层特征由此增至约 70%，未配对密度分析仅显示微小贡献，证实了该实体的化学稳定性。对于非弛豫结构，前五个激发态（3B3g、3B2u、3B1u、3Au 和 1Au）与基态的能级差小于 2.5 eV。作为比较，使用多种泛函在由开壳层轨道定义的不同对称性子空间内进行了非限制密度泛函理论（DFT）计算。与 MRCI 结果的比较在将 1Ag 态确定为基态以及指认最低激发态方面表现出良好的一致性。非弛豫与弛豫缺陷结构之间的线性插值曲线也显示两类方法间良好的一致，为在 DFT 水平上使用扩展纳米片进行多状态研究提供了可能。
引用
@article{arxiv.1611.01916,
title = {The Electronic States of a Double Carbon Vacancy Defect in Pyrene: A Model Study for Graphene},
author = {Francisco B. C. Machado and Adélia J. A. Aquino and Hans Lischka},
journal= {arXiv preprint arXiv:1611.01916},
year = {2016}
}