氢钝化矩形石墨烯的激发态与光学性质：一项计算研究

在本文中，我们对矩形类石墨烯多环芳烃分子的光电性质进行了大规模电子关联计算。本工作所采用的理论方法基于 Pariser-Parr-Pople (PPP) $\pi$ 电子模型哈密顿量，其包含长程电子-电子相互作用。电子关联效应通过多参考单双激发组态相互作用 (MRSDCI) 方法纳入考虑，并由此获得的基态与激发态波函数用于在电偶极近似下计算这些分子的线性光学吸收谱。就这些分子的基态波函数而言，我们发现随着尺寸增大，它们呈现出强烈的双自由基开壳层特征。我们的光学吸收谱结果与现有实验结果非常吻合，凸显了电子关联效应对精确描述激发态的重要性。除光学带隙外，还使用相同方法计算了每个分子的自旋带隙。计算所得的自旋带隙随分子尺寸增大呈下降趋势，表明无限大石墨烯具有趋近于零的自旋带隙。