金刚石形石墨烯量子点中的电子关联效应与双光子吸收

在准一维 $\pi$-共轭聚合物如 \emph{trans}-聚乙炔和聚烯烃中，电子关联效应决定了“反转”的激发态次序，即最低双光子 $2A_{g}$ 态位于最低单光子 $1B_{u}$ 态之下。本工作中，我们给出了在相当二维的 $\pi$-共轭体系即金刚石形石墨烯量子点（DQDs）中存在反转激发态次序的确凿理论证据。我们的电子关联计算表明，DQDs 随尺寸增大开始呈现反转激发次序，这与独立粒子图像不符。这标志着强关联效应的开始，使其变为非发光体。进一步，我们计算并分析了这些体系的双光子吸收（TPA）谱以及光诱导吸收（PA）谱，发现与现有实验结果高度吻合。我们的研究表明，与严格一维体系如 \emph{trans}-聚乙炔不同，DQDs 中的非线性和激发态吸收极为复杂，多个偶宇称态导致了强吸收。我们的结果可在基于石墨烯的非线性光学器件设计中发挥重要作用。