从高强度太赫兹脉冲到水的亚皮秒能量转移：基于TIP4P/2005模型的计算研究
原子与分子团簇
2016-07-11 v1 化学物理
摘要
在力场分子动力学模拟的框架下，本文研究了持续约 150 fs 的高强度亚周期太赫兹脉冲向水团簇和体相水的超快能量转移动力学。我们重点关注水单体如何从电场振幅高达约 0.6 V/{\AA} 的这些亚周期脉冲中获取能量的机制，涉及单体的转动与平动自由度。最近已有研究表明，此类特征的脉冲可在实验室中产生 [PRL 112, 213901 (2014)]。通过永久偶极矩，水分子受到电场的作用，被迫偏离其偏好的氢键网络构象。这立即使它们彼此间产生相对运动，因为能量迅速转移到它们相对质心位移上。我们发现，在体相中，这些机制的作用强烈依赖于系统的初始温度和密度。在低密度系统中，由于单体之间缺乏碰撞，转动与平动模式之间的平衡很慢。随着系统初始密度接近 1 g/cm，脉冲后转动与平动模式之间的平衡变得更加高效。反过来，低温由于导致氢键网络的刚性，阻碍了脉冲向转动的直接能量转移。对于仅含少数几个水分子的小团簇，我们发现由于与脉冲相互作用导致的碎裂快于转动与平动之间的平衡，这意味着脉冲后转动比平动更冷。
关键词
引用
@article{arxiv.1607.02375,
title = {Sub-picosecond energy transfer from a highly intense THz pulse to water: a computational study based on the TIP4P/2005 model},
author = {Pankaj Kr. Mishra and Oriol Vendrell and Robin Santra},
journal= {arXiv preprint arXiv:1607.02375},
year = {2016}
}