电场中的水并非独舞:平衡结构、时间依赖黏度与分子运动之间的关系
软凝聚态物质
2019-05-29 v4
摘要
水的动态结构在当今生化和技术发展中的一大类过程中起着关键作用,后者常涉及电场。然而,水的结构与电场之间的各向异性耦合迄今尚未在分子层面被理解。在此,我们进行广泛的分子动力学模拟,以探究外施电场对环境条件下液态水的影响。利用自主开发的分析工具和严格的统计分析,我们明确表明水化壳层破裂为子区室,由于径向平均,这些子区室此前未被观察到。子区室的形状对电场大小敏感,并影响氢键网络的激发,包括飞秒尺度的氢键拉伸和亚皮秒尺度的氢键重构。此外,通过分析水分子的重新取向动力学,我们确认了小水团簇协同激发的存在。由氢键作用与水偶极子对电场耦合之间的相互作用所驱动,这些发生在皮秒时间尺度上的协调运动,与水偶极子无转矩状态之间的涨落相关联。我们表明,不同于在更长时间尺度上发生的水分子平动与重新取向之间的耦合,这些协调运动是理解水扩散与黏度涌现各向异性的关键。我们特别投入精力提供一种可供未来实验验证的分析。
引用
@article{arxiv.1810.05425,
title = {Water in an electric field does not dance alone: The relation between equilibrium structure, time dependent viscosity and molecular motions},
author = {Andreas Baer and Zoran Miličević and David M. Smith and Ana-Sunčana Smith},
journal= {arXiv preprint arXiv:1810.05425},
year = {2019}
}